Pelé dipanggil untuk memperkuat tim [[tim nasional sepakbola Brasil|Brasil]] pada 1969, namun ia menolaknya. Setahun kemudian ia kemudaian menyetujuinya dengan bermain untuk tim [[tim nasional sepakbola Brasil|Brasil]] selama [[Piala Dunia 1970]] dengan mencetak 6 gol. Tim [[tim nasional sepakbola Brasil|Brasil]] saat itu disebut-sebut sebagai tim terbaik sepanjang masa dengan Pelé, [[Rivelino]], [[Jairzinho]], [[Tostão]], [[Gérson]], [[Carlos Alberto Torres]] dan [[Clodoaldo]] sebagai anggotanya. Pertandingan pertama [[tim nasional sepakbola Brasil|Brasil]] berhadapan dengan Cekoslowakia dengan skor akhir 4-1. [[tim nasional sepakbola Brasil|Brasil]] kemudian berhadapan dengan juara bertahan [[tim nasional sepak bola Inggris|Inggris]] dimana Pelé hampir mencetak gol pertama lewat sundulan ke tiang jauh akan tetapi secara luar biasa diselamatkan oleh kiper [[timTimnas nasional sepak bola Inggris|Inggris]],[[Gordon Banks]]. Pertandingan itu sendiri dimenangkan oleh [[tim nasional sepakbola Brasil|Brasil]] 1-0. Lawan berikutnya [[tim nasional sepak bola Rumania|Rumania]] pun kalah oleh ''Seleção'' 3-2 dimana Pelé mencetak gol pembuka lewat tendangan bebas. [[tim nasioanl Peru|Peru]] adalah lawan [[tim nasional sepakbola Brasil|Brasil]] berikutnya dengan bintang mudanya [[Teófilo Cubillas]], ''Seleção'' kembali melaju lewat kemenangan 4-2 dimana Pelé memberikan [[assist]] kepada [[Tostão]] untuk mencetak gol ke-3 bagi [[tim nasional sepakbola Brasil|Brasil]] . Semifinal mempertemukan [[tim nasional sepakbola Brasil|Brasil]] dengan [[tim nasional Uruguay|Uruguay]] untuk pertama kalinya sejak final [[Piala Dunia 1950]] di [[Brasil]] dimana [[tim nasional Uruguay|Uruguay]] menghadirkan kedukaan yang mendalam untuk rakyat [[Brasil]]. Pertandingan yang penuh emosi bagi rakyat [[Brasil]] dimenangkan oleh ''Seleção'' 3-1. [[tim nasional sepak bola Italia|Italia]] adalah lawan ''Seleção'' di partai final dimana Pelé mencetak gol pembuka laga. [[tim nasional sepakbola Brasil|Brasil]] pun menyelesaikan pertandingan dengan keunggulan 4-1 dimana go terakhir menunjukkan dominasi [[tim nasional sepakbola Brasil|Brasil]] dalam pertandingan ini. Bola yang di bawa pelan dari daerah pertahanan sendiri berhasil disarangkan ke gawang [[tim nasional sepak bola Italia|Italia]] tanpa bisa disentuh sekali pun oleh para pemain [[tim nasional sepak bola Italia|Italia]]. Pelé menyelesaikan turnamen dengan mencetak 6 gol. Trofi [[Jules Rimet]] pun menjadi milik [[Brasil]] selamanya. Selama berkostum ''Seleção'', Pelé tampil sebanyak 92 kali dengan mencetak 77 gol (rekor gol terbanyak untuk Brasil sampai saat ini).
